Gadis cantik berusia 22 tahun ini pernah meraih juara ke-2 dalam kontes bernyanyi yang diadakan oleh SM Entertainment, Best Singer Contest yang ke-9 sebelum debut bersama 4Minute di bawah Cube Entertainment. Setelah debut bersama 4Minute di tahun 2009, gadis bernama lengkap Heo Gayoon ini mendapat posisi main vocal. Hal ini dibuktikan dengan seringnya Gayoon mengambil nada-nada tinggi di setiap lagu yang dinyanyikan oleh 4Minute.

Vokal khas yang dimiliki Gayoon pun membuatnya sering diminta untuk mengisi berbagai soundtrack serial drama, seperti My Princess dan Lie To Me. Awal tahun 2013, bersama rekannya di 4Minute, Jiyoon, Gayoon membentuk duo bernama 2Yoon. Perpaduan vokal keduanya bisa kita dengarkan dalam lagu bergenre pop country 24/7.